近日,我院張傑副教授課題組在電催化劑本征活性的評價方法研究方面取得新進展。團隊利用粉末微電極技術精确調控催化劑的負載量,并結合循環伏安和交流阻抗技術評價了不同負載量的Ni(OH)2、NiFe-LDH和含Ni空位的NiFe-LDH(NiFe-LDH-V)的本征活性,揭示了Fe位點及Ni空位對NiFe-LDH本征活性的影響,為催化劑本征活性的合理評價和高效篩選提供了新方法。
氧析出反應(OER)是電解水制氫實現能源存儲與轉化的關鍵半反應,該反應經曆緩慢的四電子轉移動力學過程,并導緻顯著的功耗和效率損失。因此,OER催化劑的合理設計及其本征活性的理性評價對高效催化劑的研發至關重要。

本工作聚焦于OER本征活性的評價方法,以鎳鐵層狀氫氧化物(NiFe-LDH)為模型體系,通過積分循環伏安法中Ni3+/Ni2+還原峰電流獲得了Ni位點數(N Ni-sites),并将其與OER電流相關聯,獲得了與負載量無關的本征活性(TOF)。通過交流阻抗技術測量了氧化态催化劑的雙電層電容(Cdl)和電化學活性面積(ECSA),并将其與N Ni-sites和OER電流相關聯,得到單位電化學活性面積的Ni位點數(N Ni-per-ECSA)和OER電流密度(JECSA)。通過Ni(OH)2、NiFe-LDH和NiFe-LDH-V的本征活性參數TOF,N Ni-per-ECSA和JECSA的比較,表明Fe位點和Ni空位的引入提高了TOF和JECSA,但降低了N Ni-per-ECSA。因此,提高電催化活性的最佳方法是提高TOF的同時增加單位面積的活性位點數。該工作為催化劑本征活性的合理評價和高效篩選提供了新方法。
相關研究成果以“EvaluatingFe-SiteandVacancyDependentIntrinsicActivityofNiFeLayeredDoubleHydroxidesthroughCavityMicroelectrodes”為題,于近日發表于自然指數期刊《物理化學快報》(TheJournalofPhysicalChemistryLetters)。該工作的第一作者為我院2020級碩士研究生陳煅(目前已發表SCI論文3篇,獲2022年度國家獎學金),通訊作者為我院張傑副教授和中國科學院大連化學物理研究所彭章泉教授。該工作得到了中國博士後科學基金、内蒙古自治區水環境安全協同創新中心開放基金、國家重點研發計劃、國家自然科學基金等項目的支持。
全文鍊接https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.jpclett.2c03897